Lavater pflegte Kontakte zu zahlreichen Persönlichkeiten der deutschen Aufklärung. Bereits seine beiden Lehrer am Collegium Carolinum in Zürich – Johann Jakob Bodmer (1698-1783) und Johann Jakob Breitinger (1701-1776) – gelten als wichtigste Vertreter der Aufklärung in der Schweiz. Johann Georg Sulzer (1720-1779) war ebenfalls ein Schüler von Bodmer und Breitinger, jedoch eine Generation älter als Lavater. Er begleitete diesen 1763 auf einer Reise durch Deutschland und schuf mit seiner „Allgemeinen Theorie der schönen Künste“ (1771-1774) ein Referenzwerk, das Lavater häufig zur Untermauerung seiner physiognomischen Thesen zitierte. Mit Johann Bernhard Basedow (1724–1790) hatte Lavater Kontakt während seiner Rheinreise im Jahr 1774. Bereits davor hatte er intensiv für Basedows pädagogisches „Elementarwerk“ geworben und Gelder für dessen Finanzierung gesammelt.

Lavater lernte Goethe, mit dem er kurz davor brieflich in Kontakt getreten war, auf seiner Rheinreise 1774 persönlich und sogleich auch näher kennen. Darauf folgte eine kurze, aber enge Freundschaft, die vier Jahre später anlässlich eines Aufenthaltes des Dichters in Zürich noch einmal einen Höhepunkt erlebte. Seit Anfang der 1780er Jahre trat jedoch die Entfremdung zwischen den beiden ungleichen Männern zunehmend in den Vordergrund und 1786 brach Goethe den Kontakt zu Lavater endgültig ab. Für diesen aber war der Dichter Inbegriff des Genies. Lavaters Sammlung enthält zahlreiche Goethebildnisse und im dritten Band der „Physiognomischen Fragmente“ widmet er diesem ein eigenes Fragment.

Lavater unterhielt auch Kontakte zu Adeligen, mit denen er meist einen freundschaftlichen, die Standesgrenzen nivellierenden Umgang pflegte. Markgraf Karl Friedrich von Baden lernte er 1774 in Karlsruhe auf dem Weg nach Frankfurt kennen. Ihm widmete er den ersten Band seiner „Physiognomischen Fragmente“. Karl August von Sachsen-Weimar-Eisenach besuchte Lavater 1779 in Zürich in Begleitung von Goethe. Zwei ausführliche Abschnitte „Ueber das Studium der Physiognomik“ im vierten Band der „Physiognomischen Fragmente“ richten sich an den Grafen Franz Joseph von Thun aus Wien. Mit diesem ebenso wie mit Karl August von Sachsen-Weimar-Eisenach unterhielt Lavater umfangreiche Briefwechsel.